近期，腾讯体育生态院杨志峰院士团队韩彬教授课题组在Nature Communications上发表了“Coordination engineering of heterogeneous high-valent Fe(IV)-oxo for safe removal of pollutants via powerful Fenton-like reactions”的研究论文。韩彬教授为论文通讯作者，生态院2024届硕士研究生林远芳为论文第一作者。

成果简介

类芬顿法能够产生高活性的活性氧化物种（ROSs），是极具潜力的新污染物环境与健康风险防控的末端治理技术。然而，传统游离态ROSs难以兼具强氧化性和高选择性，成为目前水处理领域的瓶颈之一。研究团队提出改变非均相Fe^IV=O配位环境，调控其生成和氧化行为，从而构建强效类芬顿体系用于高效、安全去除水体中污染物。所开发的Fe-N_x SACs/PMS体系能够在60-160 s内快速去除SMX，且随着N配位数减少，SMX降解活性不断提升。Fe^IV=O是SMX去除的关键ROSs，且在三个体系中的选择性接近100%，生成产率随着Fe-N_x SACs配位数降低而逐渐升高。理论计算结果显示，低配位Fe-N_x SACs能够将更多的电子转移到PMS，从而更有利于PMS活化生成Fe^IV=O。由于作用靶点不同，Fe-N₂ SACs介导的Fe^IVN₂=O将SMX氧化成毒性较小的小分子化合物，而Fe^IVN₄=O通过N-N偶联产生一系列毒性更大的偶氮化合物，氧化途径更复杂。这项工作阐明了Fe-N_x SACs的配位微环境调控非均相Fe^IV=O生成和氧化行为的微观机制，有望打破传统游离态ROSs的活性-选择性之间的“跷跷板”平衡，为设计强效的非均相Fe^IV=O用于各种氧化过程铺平了新的道路。

致谢：本研究得到了国家自然科学基金基础科学中心项目、广东省引进创新创业团队计划和国家自然科学基金等项目的资助。

原文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-024-54225-x